召李德裕入朝，拜为兵部尚书，同时将牛僧孺罢为淮南节度使。李德裕拜相，加授同平章事，进封赞皇县伯，食邑七百户，唐文宗又免去李宗闵的宰相之职，让李德裕接任中书侍郎、集贤殿大学士。
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唐文宗患病，郑注通过宦官王守澄向文宗献药，而李训又通过郑注的引荐，入宫讲解《周易》，都受到文宗的器重。李德裕因为人正直，受到李训、郑注的嫉恨与排挤。李宗闵又被召回京师，拜为宰相，而李德裕则罢为兴元节度使。他入宫自陈，表示不愿出居藩镇，李宗闵却表示诏令已经下发，不宜更改。不久，李德裕又改任检校尚书左仆射、润州刺史、镇海军节度使、苏常杭润观察等使，再次出镇浙西。
李德裕到浙西后，奉诏将宫人杜仲阳安置在道观，尚书左丞王璠与户部侍郎李汉为此联名上奏，称李德裕厚赂杜仲阳，结交漳王，欲图不轨。唐文宗便召王涯、李固言、路随、王璠、李汉、郑注等人到蓬莱殿，当面对证此事。王璠、李汉极力证实，路随却道：“李德裕绝不会如此。如果真像王璠、李汉所说，臣也有罪。”但李德裕最终还是被贬为太子宾客，分司东都事务，而路随不久也被免去宰相之职。
唐文宗患病，宰相王涯召李德裕入京探疾，李德裕却逗留洛阳，没有前往长安。而这时，又有人告发李德裕，称他在西川之时曾征收三十万缗悬钱，使得百姓困苦，李德裕因此被贬为袁州长史。后来，李宗闵、李汉因结党被贬，王璠、李训也在甘露之变中被宦官处死，唐文宗这才对前事有所醒悟，知道李德裕是在党争中受到诬陷，授为银青光禄大夫、滁州刺史，后改任太子宾客。唐文宗又任命李德裕为检校户部尚书、浙西观察使，这是李德裕第三次出镇浙西，又接替牛僧孺，出任扬州大都督府长史、淮南节度使。
唐武宗继位，将李德裕从淮南召回朝廷，拜为宰相，授其为门下侍郞、同中书门下平章事。当时，唐武宗不理朝政，屡次出猎游幸，至深夜方才还宫，李德裕加以劝谏，被册拜为司空。李德裕奏请改撰《宪宗实录》，命史官删除父亲李吉甫在元和年间不善的事迹，遭到时人非议。
此前，回纥被黠戛斯击败，部族分散各地，回纥嗢没斯部到天德军请求内附。天德军使田牟、监军韦仲平贪求边功，想联合吐谷浑、沙陀、党项等部落，乘势出击。朝臣大多表示赞成，李德裕则竭力反对，他认为回纥在平定安史之乱中有功，如今嗢没斯率部来降，秋毫无犯，应予以安抚。即使需要出击的话，天德军兵力不足，一旦交战失利，城池必然陷落。如果他们骚扰边境，即可调动各道兵马讨伐，朝廷采纳了李德裕的建议，赐给嗢没斯部粮食二万斛。
回纥乌介可汗要求唐朝执送嗢没斯，并索要粮食、牛羊，被拒绝后又提出借取天德城。朝廷不许，乌介可汗便率军越过杷头峰，进犯大同、云州等地。李德裕详细地分析了回纥的情况，建议唐武宗出兵征讨，唐武宗遂征调许州、蔡州、汴州、滑州等六镇兵马，任命刘沔为回纥南面招讨使，张仲武为东面招讨使，李思忠为西南面招讨使，并命三将在太原会师。
当时，回纥大肆劫掠，党项、退浑等部落都不敢抵拒。李德裕制定了奇袭乌介可汗、夺回太和公主的策略，并推荐猛将石雄，唐武宗便将方略告诉刘沔。刘沔命石雄率三千骑兵为先锋，自己率大军继后，石雄在夜晚利用地道奇袭乌介可汗牙帐，乌介可汗身受重伤，仓皇而逃。刘沔也率大军赶到，在杀胡山大破回纥军，太和公主得以回朝，李德裕也因功进位司徒。
昭义节度使刘从谏病逝，其侄刘稹欲效仿河朔三镇，要求袭任节度使。李德裕力主出兵征讨，道：“泽潞镇深处国家内陆，与河朔三镇情况不同，不能让他们效仿河朔。刘从谏跋扈难制，多次胁迫朝廷，如今病死，又将兵权交给刘稹。如不讨伐泽潞，朝廷何以号令四方？如授刘稹为节度使，各藩镇必效仿其所为，从此天子威令何在？”他又道：“刘稹依仗的无非是河朔三镇，只要魏博、成德不出兵相助，必能平定刘稹。陛下可遣使告诉二镇，让他们出兵攻取山东三州。”唐武宗赞同，成德节度使王元逵、魏博节度使何弘敬果然奉诏出兵。
此前，商议出兵征讨泽潞时，朝臣都上表劝谏，请朝廷同意刘稹袭任节度使，宰相之中也有认为不宜出兵的。李德裕道：“如果师出无功，一切罪责由我一人承担。”何弘敬、王元逵出兵后，李德裕又奏道：“贞元、太和年间，朝廷伐叛。各藩镇出兵方才离开边境，军饷便由国家负担，藩帅便因此逗留不进。有的甚至与叛军密
