杨约当时为大理少卿，杨素凡有所为，都先与他商量，然后再去做。宇文述回京后，多次宴请杨约，酒酣之际，宇文述拿出所带珍奇宝玩，让杨约观赏。杨约为人贪财，见如此多的珍宝，爱不释手。宇文述提出与杨约赌博，乘机将珍宝输与杨约。杨约所得既多，便觉得有些不好意思，于是回请宇文述吃饭。席间提起诸多珍宝来，宇文述说：“此晋王之赐，令述与公为欢乐耳。”杨约大惊道：“何为者”？宇文述说：“夫守正履道，固人臣之常致，反经合义，亦达者之令图。自古贤人君子，莫不与时消息，以避祸患。公之兄弟，功名盖世，当途用事，有年岁矣。朝臣为足下家所屈辱者，可胜数哉！又储宫以所欲不行，每切齿于执政。公虽自结于人主，而欲危公者固亦多矣。主上一旦弃群臣，公亦何以取庇？今皇太子失爱于皇后，主上素有废黜之心，此公所知也。今若请立晋王，在贤兄之口耳。诚能因此时建大功，王必镌铭于骨髓，斯则去累卵之危，成太山之安也”。杨约然其说，随即找到杨素，杨素也有此意，闻后大喜。从此，杨素常与宇文述密谋策划此事。
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宇文述的京都之行，为杨广夺取太子铺平了道路。从此杨广与宇文述的交情远胜于他人，并将长女南阳公主许配给宇文述的次子宇文士及，前后的赏赐给宇文述的财物不可胜数。在宇文述与杨素兄弟的谋划下，终于隋文帝下诏改立晋王杨广为皇太子。杨广随即以宇文述为左卫率，按规定，率官在当时为四品，文帝因宇文述是太子的亲家地位尊贵，遂将率官提升为三品，足见文帝对宇文述的重视。
隋文帝病逝后，太子杨广即位，是为隋炀帝。隋炀帝拜宇文述为左卫大将军，改封许国公，又加开府仪同三司，每冬正朝会，辄给鼓吹一部。黄门侍郎裴矩游说铁勒进攻吐谷浑。吐谷浑战败，可汗伏允率部退入西平郡境内，遣使向隋王朝请降求救。隋炀帝令宇文述兵屯西平临羌城，观德王杨雄出浇河，以接应吐谷浑降众。伏允可汗见隋军强盛，惧不敢降，又率众西逃。宇文述遂引鹰扬郎将梁元礼、张峻、崔师等追之，在曼头城大败吐谷浑，杀其众3000余人，乘胜又攻占了赤水城。吐谷浑残部再次退守丘尼川，隋军继续追击，在丘尼川再次大败吐谷浑，俘虏其王公、尚书、将军共200人，部落前来归降者有10余万口，伏允可汗南奔雪山，吐谷浑东西4000里，南北2000里的疆域，皆为隋朝所有，隋在此设鄯善、且末、西海、河源四郡。宇文述随隋炀帝西巡至金山，登燕支山，由于地处戈壁，为防止发生意外，宇文述每次都亲自率侦察兵出巡，时吐谷浑攻张掖，宇文述又率军将其击退。
回到江都宫后，隋炀帝敕宇文述与左光禄大夫苏威常典选举，参预朝政。宇文述当时飞黄腾达，地位与苏威平等，而且更受隋炀帝的亲爱。隋炀帝每收到各国的贡品或美食，便立即派人送往宇文述府中与之分享，以致往返送礼的人常常在路上相遇。同时宇文述也善于迎逢，“俯仰折旋，容止便辟，宿卫者咸取则焉”。宇文述还善于精巧的构思，“凡有所装饰，皆出人意表。数以奇服异物进献宫掖，由是帝弥悦焉”。
此后，宇文述更得隋炀帝的宠爱，一时权倾朝野，隋炀帝对他的话也是言听计从。时任左卫大将军张瑾与宇文述官职相同，曾评论宇文述，偶然说出他不中听的话时，宇文述便张目叱之，使张瑾惶惧而走，文武百官也莫敢与之相违忤。宇文述为人还贪婪卑鄙，以至“知人有珍异之物，必求取之”。一些富商大贾和陇右诸胡人的子弟争相送金银宝物，宇文述皆将其封官进级，并呼之为儿。从此这些人更争相贿赂宇文述，以至金银财宝堆积如山，数不胜数。宇文述自家后庭的宠妾美女也有数百人，家僮更达千余人，同时还养着许多良马。宇文述荣华富贵之盛，在当时无人能比。
隋炀帝巡幸至涿郡，以高句丽不遵臣礼为由，下诏征讨高句丽，命天下兵卒，不论远近到涿郡集中。应征士兵全部集中于涿郡，号称两百万。初二，炀帝下诏命左十二军出镂方、长岑、溟海、盖马、建安、南苏、辽东、玄菟、扶余、朝鲜、沃沮、乐浪等道，右12军出粘蝉、含资、浑弥、临屯、侯城、提奚、蹋顿、肃慎、碣石、带方、襄平等道，分水、陆两路向高句丽发起进攻。宇文述被任命为扶馀道军将。临行前，隋炀帝对宇文述说：“礼，七十者行役以妇人从，公宜以家累自随。古称妇人不入军，谓临战时耳。至于营垒之间，无所伤也。项籍虞姬，即其故事”。宇文述遂携带家眷出征。
隋军强渡辽水，在辽水东岸大败高句丽军，死者万计，并乘胜进
